С помощью молекулярно-динамического моделирования и эволюционных метадинамических расчетов был выявлен ряд структур, обладающих энтальпиями и энергиями Гиббса ниже, чем у арагонита, но выше, чем у кальцита. Структуры представляют собой политипы кальцита, различающиеся последовательностью укладки плотноупакованных слоев (ПС) Са. Двух- и шестислойные политипы имеют гексагональную симметрию P6322 и были названы гексарагом и гекситом соответственно. Гексараг похож на арагонит, но все треугольники расположены на среднем расстоянии между слоями Ca. На основании найденных структур предложен двухступенчатый механизм превращения арагонита в кальцит. На первом этапе CO3-треугольники перемещаются на полпути между слоями Ca с образованием гексарага. На втором этапе двухслойная структура (hcp) гексараг трансформируется в трехслойный кальцит (fcc) через ряд многослойных политипов. Топотаксический характер превращения арагонита в кальцит, при этом [001] арагонита параллелен [0001] кальцита, согласуется с предложенным механизмом. Наряду с расчетами энергии, был также проведен топологический анализ метастабильных модификаций высокого давления CaCO3-II, III, IIIb и VI. Сходство CaCO3-II, III и IIIb со структурой кальцита и небольшая разница в энергии объясняют метастабильное образование этих полиморфов во время холодного сжатия кальцита. На основе проведенного анализа описана эволюция катионного массива CaCO3 в кальците в превращение в пост-арагонит.