Посредством квантовохимических расчётов методами BS-DFT и CASSCF/NEVPT2 в программном пакете ORCA были исследованы электронное строение и магнитные свойства радикалов 2-имидазолинового ряда. Было изучено влияние гетероциклического заместителя во втором положении имидазолинового фрамента на электронное строение и магнитные свойства твёрдых фаз радикалов, в том числе введение заряженных функциональных групп. Продемонстрировано, что значительные различия экспериментальных и расчётных значений параметров обменного взаимодействия могут свидетельствовать о наличии структурных переходов. Показано, что варьирование положения нитронилнитроксильного фрагмента в гетероциклическом заместителе является мощным инструментом супрамолекулярного дизайна и влияния на внутримолекулярные свойства радикалов. Для солей щелочных металлов с нитронилнитроксилами, имеющих отрицательно заряженные функциональные группы, установлено уменьшение величины энергии обменных взаимодействий с увеличеием радиуса щелочного металла. Практически постоянные значения эффективного магнитного момента µeff в диапазоне 50-300 К для ряда соединений может являться следствием сочетания ферро- и антиферромагнитных обменных взаимодействий между парамагнитными центрами