Работа посвящена исследованию электронной структуры и магнитных и спектроскопических свойств новых высокоспиновых органических тетрарадикалов на основе оксовердазильного ядра и нитронил-нитроксильных радикалов и комплексов марганца с редокс-активными неинноцентными диоксоленовыми лигандами. Применение нитронил-нитроксильных лигандов и переходных и редкоземельных металлов позволяет создавать соединения с высоким спином и особыми магнитными свойствами. Для исследования свойств представленных соединений были выполнены DFT и многоконфигурационные ab initio CASSCF/NEVPT2 квантово-химические расчеты их электронной структуры. Спин-орбитальное взаимодействие (СОВ) в случае комплексов марганца учитывалось с применением процедуры QDPT. Для тетрарадикала было подтверждено устойчивое квинтетное основное состояние, определены параметры внутри- и межмолекулярного обменного взаимодействия между радикальными частями, выполнено моделирование температурной зависимости магнитной восприимчивости (ТЗМВ). Для комплексов марганца с диоксоленовыми лигандами установлена электронная структура, определены основные состояния, описаны особенности строения волновых функций, определены валентные состояния, рассчитаны температурные зависимости магнитной восприимчивости, которые хорошо согласуются с экспериментом, определены границы применимости DFT методов для описания энергетики и волновых функций состояний комплексов. По результатам работы опубликованы две статьи в журналах Journal of the American Chemical Society и International Journal of Quantum Chemistry.